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論文

Microbially formed Mn(IV) oxide as a novel adsorbent for removal of Radium

田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美*; 山崎 信哉*; 徳永 紘平; 福山 賢仁*; 小原 義之*; Maamoun, I.*; et al.

Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05

本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上の$$^{226}$$Raを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10$$^{7.4}$$ mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。

論文

Occurrence of radioactive cesium-rich micro-particles (CsMPs) in a school building located 2.8 km south-west of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

笛田 和希*; 小宮 樹*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; Grambow, B.*; Law, G. T. W.*; et al.

Chemosphere, 328, p.138566_1 - 138566_12, 2023/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:52.26(Environmental Sciences)

Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) derived radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) present a potential health risk through inhalation. Despite their occurrence in indoor environments impacted by the FDNPP accident, little is known about their prevalence. In this study, we quantitatively analyse the distribution and number of CsMPs in indoor dust samples collected from an elementary school located 2.8 km to the southwest of FDNPP. The school had remained untouched until 2016. Then, using a modified version of the autoradiography based "quantifying CsMPs (mQCP) method," we collected samples and determined the number of CsMPs and Cs radioactive fraction (RF) values of the microparticles (defined as total Cs activity from CsMPs / bulk Cs activity of entire sample). The numbers of CsMPs were determined to be 653 - 2570 particles/g and 296 - 1273 particles/g on the first and second floors of the school, respectively. The corresponding RFs ranged between 6.85 - 38.9 % and 4.48 - 6.61 %, respectively. The number of CsMPs and RF values in additional outdoor samples near the school building were and 23 - 63 particles/g and 1.14 - 1.61 %, respectively. The CsMPs were most abundant on the School's first floor near to the entrance, and the relative abundance was high near to the stairs on the second floor, indicating a likely CsMP dispersion path through the building. Additional wetting of the indoor samples combined with autoradiography revealed that indoor dusts had a distinct absence of intrinsic, soluble Cs species like CsOH. Combined, the results indicate that a significant amount of poorly soluble CsMPs were likely contained in initial radioactive airmass plumes from the FDNPP and that the microparticles could penetrate buildings. Clean-up plans for buildings / residential areas impacted by CsMP containing plumes, and monitoring of areas re-opened to the public, should take account of CsMPs in dusts.

論文

Statistical optimization of nZVI chemical synthesis approach towards P and NO$$_{3}$$$$^{-}$$ removal from aqueous solutions; Cost-effectiveness & parametric effects

Maamoun, I.; Eljamal, R.*; Eljamal, O.*

Chemosphere, 312, Part 1, p.137176_1 - 137176_11, 2023/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:43.07(Environmental Sciences)

This study aims to conduct statistical optimization of nZVI synthesis parameters towards the removal efficiency of phosphorus and nitrate, considering for the first time the cost-effectiveness index. The detailed statistical analysis was implemented to evaluate the main effects and interactions of eight synthesis parameters, including reductant concentration (R$$_{rm C}$$), reductant delivery rate (R$$_{rm DR}$$), reductant liquid volume (R$$_{rm LV}$$), pH, aging time (AG$$_{rm T}$$), mixing speed (M$$_{rm S}$$), temperature (T), and precursor concentration (P$$_{rm C}$$). Results revealed that the experimental optimization of the synthesis factors improved the removal efficiency of nitrate and phosphorus by 27 and 9%, respectively, with respect to that before the optimization. ANOVA statistical results indicated the significance of phosphorus and nitrate models with p-values of all the eight main linear effects were less than 0.05. However, most of the interaction parameters were not statistically significant (higher than 0.05) in the case of nitrate model, which is unlike phosphorus model where all interaction parameters were statistically significant (less than 0.05). The normal probability plots of factors effects provided significant evidence of the significance of the investigated parameters R$$_{rm C}$$ had the highest positive statistically significant effect on phosphorus model followed by R$$_{rm LV}$$, R$$_{rm DR}$$, M$$_{rm S}$$ and T. In case of nitrate model, R$$_{rm LV}$$, had the highest positive significant effect, followed by A$$_{rm GT}$$ $$>$$ $$_{rm DR}$$ $$>$$ pH $$>$$ T $$>$$ MS. The cost-effective optimal constraints in this study resulted in the best economically optimized values of the nZVI synthesis parameters in terms of higher reactivity and reduced synthesis cost.

論文

Testing mosses exposed in bags as biointerceptors of airborne radiocaesium after the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station accident

Di Palma, A.; Adamo, P.*; 土肥 輝美; 藤原 健壮; 萩原 大樹; 北村 哲浩; 迫田 晃弘; 佐藤 和彦; 飯島 和毅

Chemosphere, 308, Part 1, p.136179_1 - 136179_13, 2022/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.8(Environmental Sciences)

本研究では、バッグにコケを移植したコケバッグを、福島県の避難地域における環境中の大気中放射性浮遊じんのバイオセンサーとして、活用できることを示した。標準化されたプロトコルが適用され、3つのコケ種が使用された。比較のため、岡山県のサイトをバックグラウンドとして使用した。コケバッグ中の放射性セシウム量は、曝露時間、場所の条件、およびコケの種の関数として評価された。福島地域では、すべてのばく露場所と期間において、コケバッグへの放射性セシウムの蓄積が認められ、ミズゴケは最も性能の高いコケとして機能した。コケ中の放射性セシウム濃度は、各ばく露場所の放射性セシウム沈着レベルおよび汚染除去状況と強く一致していた。コケバッグによる土壌由来の放射性セシウムの蓄積挙動は、オートラジオグラフィーおよび電子顕微鏡による分析結果によっても支持されている。放射性セシウム蓄積量とばく露時間の線形性に基づき、放射性セシウムの定量的評価が可能になった。

論文

Deep groundwater physicochemical components affecting actinide migration

桐島 陽*; 寺崎 万里子*; 宮川 和也; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*

Chemosphere, 289, p.133181_1 - 133181_12, 2022/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.09(Environmental Sciences)

令和2年度以降の幌延深地層研究計画において原子力機構が取り組んでいる課題の1つである「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、坑道周辺の掘削損傷領域において物質移行に関するデータの取得が必要である。これに資することが期待される基礎的知見として、深部地下水中のアクチニドの移行挙動をより良く理解するために、水質の異なる2種類の地下水試料にトレーサーを添加し、地下水中の溶存成分との相互作用を調べた。地下水試料は、幌延深地層研究センターの地下施設の250mおよび350m調査坑道のボーリング孔および、瑞浪超深地層研究所の地下施設の300mおよび500m坑道のボーリング孔から採取した。得られた地下水試料に対して、トレーサーとしてLa, Sm, Ho, Uを濃度10ppbまたは100ppbになるように添加した。その後、地下水試料を0.2$$mu$$mフィルターと10kDaフィルターで順次濾過し、ろ液中のトレーサー濃度をICP-MSで分析し、ろ紙に捕獲されたトレーサー濃度をTOF-SIMSで分析し、化学形態をXAFSにより分析した。その結果、幌延の地下水中では、ランタニドの移行はリン酸塩により支配されていることが分かった。このことから、高レベル放射性廃棄物から海成堆積層の地下水中に溶出するマイナーアクチニドの溶解度は、リン酸塩により規定されることが示唆された。一方、瑞浪の地下水のように塩濃度が低くリン酸イオン濃度の低い地下水では、マイナーアクチニドの一部は水酸化物もしくはヒドロオキシ炭酸塩を形成することが示唆された。

論文

Radiocesium in Shiitake mushroom; Accumulation in living fruit bodies and leaching from dead fruit bodies

Guido-Garcia, F.; 坂本 文徳; David, K.*; 香西 直文; Grambow, B.

Chemosphere, 279, p.130511_1 - 130511_10, 2021/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.09(Environmental Sciences)

森林環境における放射性セシウム(Cs)循環機構解明に資するため、しいたけによるCs蓄積挙動を調べた。しいたけは、生体必須元素であるKを吸収するときにCsを吸収すること、しいたけ中にはCsを選択的に蓄積するサイトがないことがわかった。しいたけが吸収したCsのほとんどは、しいたけの枯死後に容易に水に溶け出し、溶け出たCsは粘土鉱物に吸着した。これらの結果は、しいたけ中のCsが水溶性の陽イオンとして含まれることを示す。

論文

Effect of bacterial siderophore on cesium dissolution from biotite

木村 建貴*; 福谷 哲*; 池上 麻衣子*; 坂本 文徳; 香西 直文; Grambow, B.*; 米田 稔*

Chemosphere, 276, p.130121_1 - 130121_7, 2021/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.09(Environmental Sciences)

土壌環境中でのセシウム(Cs)の移行挙動解明に資するため、Csのバイオタイトへの吸着及びシデロフォアによるバイオタイトからのCs溶解を調べた。ほとんど風化していないバイオタイト粉末試料にCsを吸着させた。バクテリア培養液からシデロフォアを精製し、上記バイオタイト試料に対する5回連続溶解実験を行った。バイオタイトの主要元素(Al, Fe, and Mg)はほぼ化学量論的に溶解した。この結果は、シデロフォアがバイオタイトの破断面を選択的に溶解することを強く示唆している。破断面に吸着したCsが破断面の溶解に伴いすみやかに溶解し、次いでバイオタイト粒子外表面のCsがゆっくりと溶解した。

論文

Effective removal of iodate by coprecipitation with barite; Behavior and mechanism

徳永 紘平; 高橋 嘉夫*; 田中 万也; 香西 直文

Chemosphere, 266, p.129104_1 - 129104_10, 2021/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:52.13(Environmental Sciences)

本研究ではバライトへの共沈を利用することで、長い半減期と高い溶出性を持つ放射性ヨウ素の陰イオン(ヨウ素酸)を効果的な除去する手法を開発することを目的とする。本研究により、競合イオンの共存下でもヨウ素酸を効果的に除去する条件を見出すとともに、従来使用されていたハイドロタルサイトなどの層状鉱物に比べて2桁以上高い分配効率を達成した。また広域X線吸収微細構造法により、バライト構造内においてヨウ素酸は硫酸イオンと置換されて取り込まれており、電荷の過不足はバリウムイオンの周囲に存在するナトリウムイオンにより補われていることが示唆された。これらヨウ素酸のバライトに対する高い分配効率と強い結合性より、バライトは放射性ヨウ素の除去において有効な処理法であることが示された。

論文

Leaching characteristics of $$^{137}$$Cs for forest floor affected by the Fukushima nuclear accident; A Litterbag experiment

佐久間 一幸; 吉村 和也; 中西 貴宏

Chemosphere, 264, p.128480_1 - 128480_9, 2021/02

 被引用回数:14 パーセンタイル:72.58(Environmental Sciences)

福島県太田川上流域において、リターバックを用いて針葉樹および広葉樹からの溶存態$$^{137}$$Csの溶出特性を調査した。各樹種のリターを36個のリターバックにそれぞれ封入し、2017年6, 12月に各林床に設置した。2017年8, 12月および2018年3, 5, 8, 12月に、各林床から3つずつサンプルを採取し、純水に浸漬した。その後溶出水を、浸漬後20分, 140分, 1日後に採取した。溶存態$$^{137}$$Cs濃度を分析した。溶存態$$^{137}$$Cs溶出率については、針葉樹(0.13-2.0%)に比べ、広葉樹(0.81-6.6%)が高かった。溶出率に対して、先行降雨,先行温度及び積算温度を用いた重回帰モデルは、実測値をよく再現した(R$$^{2}$$=0.61-0.99)。

論文

Biosurface properties and lead adsorption in a clone of ${it Sphagnum palustre}$ (Mosses); Towards a unified protocol of biomonitoring of airborne heavy metal pollution

Di Palma, A.; Gonz$'a$lez, A. G.*; Adamo, P.*; Giordano, S.*; Reski, R.*; Pokrovsky, O. S.*

Chemosphere, 236, p.124375_1 - 124375_9, 2019/12

 被引用回数:11 パーセンタイル:43.3(Environmental Sciences)

In this work we used field- and laboratory-grown S. palustre moss treated by EDTA and devitalized by oven drying, to elaborate a consistent procedure of metal and proton adsorption on moss surfaces and a biomonitoring protocol using cloned moss. Devitalization and EDTA treatments did not produce any measurable difference in terms of H$$^{+}$$ and Pb$$^{2+}$$ adsorption capacities of moss surfaces. Therefore, in view of the use of S. palustre clone for biomonitoring purposes, we recommend devitalization as unique treatment to perform with the aim to preserve the biomaterial before and after its exposure in bags.

論文

Trend of $$^{137}$$Cs concentration in river water in the medium term and future following the Fukushima Nuclear accident

中西 貴宏; 佐久間 一幸

Chemosphere, 215, p.272 - 279, 2019/01

 被引用回数:44 パーセンタイル:87.7(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故の影響を強く受けた2河川において、河川水中の$$^{137}$$Cs濃度を2015年4月から2018年3月までの3年間調査した。その結果、事故後中期における、河川水中の溶存態および粒子態$$^{137}$$Cs濃度の減少傾向が明らかになった。両河川の溶存態および粒子態$$^{137}$$Cs濃度は同様の経時変化を示し、溶存$$^{137}$$Cs濃度は水温に関連した季節変動が観測されたが、時間とともに減少傾向を示した。溶存態$$^{137}$$Cs濃度の環境半減期は事故後初期の報告値よりも長く、溶存態$$^{137}$$Cs濃度の減少速度が時間とともに徐々に遅くなっていることを示唆した。溶存態$$^{137}$$Cs濃度の温度依存性は年々弱くなり、数十年にわたって同じ濃度レベルに留まる可能性が示された。

論文

Radiocesium distribution in aggregate-size fractions of cropland and forest soils affected by the Fukushima nuclear accident

小嵐 淳; 西村 周作; 安藤 麻里子; 松永 武*; 佐藤 努*; 長尾 誠也*

Chemosphere, 205, p.147 - 155, 2018/08

 被引用回数:19 パーセンタイル:57.09(Environmental Sciences)

福島原子力発電所事故の長期的な影響を評価するためには、土壌に沈着した放射性セシウムの挙動の理解が重要であるが、土壌の団粒構造が放射性セシウムの移動性や生物利用性に及ぼす影響は未解明である。本研究では、福島原子力発電所事故の影響を受けた農耕地及び森林の表層土壌を対象に、土壌の団粒化と放射性セシウムの団粒サイズ間における分布や抽出性を調べた。その結果、農耕地土壌では団粒の発達が乏しく、セシウムの多くは粘土サイズの土壌粒子に強く固定されているが、森林土壌では団粒が発達し、大きな団粒に比較的抽出されやすい状態で保持されているセシウムの割合が多いことが明らかになった。

論文

Complexation of Eu(III), Pb(II), and U(VI) with a ${{it Paramecium}}$ glycoprotein; Microbial transformation of heavy elements in the aquatic environment

香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 大貫 敏彦; 佐藤 隆博*; 神谷 富裕*; Grambow, B.

Chemosphere, 196, p.135 - 144, 2018/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:17.65(Environmental Sciences)

バクテリアや菌類等の微生物が環境中で重元素の化学状態を変化させることは知られているが、原生動物の作用についてはほとんど未解明である。本研究では、代表的な原生動物であるゾウリムシと水中のEu(III), Pb(II), U(VI)の反応を調べた。micro-PIXEを用いた非破壊分析では、ゾウリムシ生細胞に吸着した重元素はほとんど検出できなかったが、死滅細胞へは明らかな吸着が認められた。生細胞の細胞表面から自然に溶出する糖タンパク質と重元素が結合して擬似コロイドとなることを見いだした。本来は細胞に吸着するはずの元素が糖タンパク質と錯形成し水溶性の擬似コロイドとなることにより、生細胞への吸着が低下したことが示唆される。

論文

Interaction of rare earth elements and components of the Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 窪田 卓見*; 紀室 辰伍*; 天野 由記; 宮川 和也; 岩月 輝希; 水野 崇; 佐々木 隆之*; et al.

Chemosphere, 168, p.798 - 806, 2017/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:10.21(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価上重要な核種である3価マイナーアクチニド(MA(III))は、天然の地下水中に存在する懸濁粒子や溶存イオン、コロイドなどと吸着反応や錯形成反応などの相互作用を起こし、見かけ上の溶解度が増加する可能性が知られている。このため、これらの放射性核種と地下水中に含まれる物質との相互作用を理解しておくことは、地層中でのこれらの放射性核種の移行評価を行う上で重要である。本研究では、堆積岩地域である幌延地域の深部地下水を用いて、MA(III)のナチュラルアナログである希土類元素(REEs)を添加し、フィルターでろ過することにより、REEsの天然地下水中における挙動を調べた。その結果、イオン半径の小さいREEsほど地下水中に多く溶存している傾向が明らかになった。また、比較的大部分のREEsはリン酸塩として存在している可能性が強く示唆された。この結果は、高レベル放射性廃棄物の廃棄体から遠い将来に放出されると予想されているMA(III)の移行挙動を予測する上で、リン酸陰イオンが重要な役割を果たすことを示唆している。

論文

Post-deposition early-phase migration and retention behavior of radiocesium in a litter-mineral soil system in a Japanese deciduous forest affected by the Fukushima nuclear accident

小嵐 淳; 西村 周作; 中西 貴宏; 安藤 麻里子; 竹内 絵里奈; 武藤 琴美

Chemosphere, 165, p.335 - 341, 2016/12

 被引用回数:40 パーセンタイル:77.33(Environmental Sciences)

福島原子力発電所事故の環境・公衆影響を評価するためには、地表面に沈着したセシウムのリター-土壌系における挙動を把握することが重要であるが、特に沈着後初期段階におけるこの挙動に関する知見は少ない。本研究では、事故後すぐに落葉広葉樹林においてライシメーターを設置し、4年間にわたってリター-土壌境界層及び土壌層内におけるセシウムの下方移行量を直接測定した。その結果、セシウムの下方移行量はすべての深さにおいて年々減少し、リター層に沈着したセシウムが速やかに土壌へ移行するとともに、土壌表層5cm以内で急速に移動性を失う様子を捉えることに成功した。この結果により、日本の落葉広葉樹林では、土壌-植生間におけるセシウムの循環は長期にわたって継続しないことが示唆された。

論文

Cesium-137 and mercury contamination in lake sediments

松永 武; 上野 隆; R.Chandradjith*; 天野 光; 奥村 稔*; 橋谷 博*

Chemosphere, 39(2), p.269 - 283, 1999/00

 被引用回数:13 パーセンタイル:34.68(Environmental Sciences)

湖底堆積物へのグローバルフォールアウト$$^{137}$$Cs並びに農薬起源の水銀の流入フラックスの解析を行った。対象地域は島根県斐伊川河口に位置する宍道湖と中海である。1954年以来のグローバルフォールアウト$$^{137}$$Csの地表面降下量データと年代付けした堆積物中$$^{137}$$Csの堆積量の解析から、1)地表面土壌浸食に伴う流入、2)湖水面への降下分の保持量、3)湖からの流出量の3つのフラックスを評価した。水銀については、流域農地における使用量推定値から湖底への蓄積割合を評価した。本研究により、地表面の汚染物質は、その土壌への供給が停止した後であっても、土壌浸食に伴い蓄積成分が流入する過程を通じ、表面水系に長期的汚染をもたらすことが示された。

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